Generation of Attosecond Pulses in Atoms and Molecules
Year: 2009
Type: dissertation
Abstract: Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d harmoniques d ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides. La plus grande partie de cette thèse traite d'expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d'ondes électronique recollisionnant joue le rôle d'une auto-sonde'. Les mesures de phase et amplitude de l émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d extraire l élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d onde électronique totale. L utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l émission XUV attoseconde (1as=10 18s) sera démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d imager les distorsions ultra-rapides d une orbitale frontière lors d une réaction chimique. Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d ondes de photoélectrons émis. Le dernier chapitre de ce manuscrit décrit des études de génération d impulsions XUV attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d ablation. La première caractérisation temporelle d une telle source démontre sa structure femtoseconde et attoseconde.
Authors: HAESSLER, Stefan, SALIERES, Pascal
Language: English
Subfield: Atomic and Molecular Physics, and Optics
Field: Physics and Astronomy
Domain: Physical Sciences
Open Access status: green
OpenAlex ID: W113713829