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Magnetic properties of rare earth zirconate pyrochlores

Year: 2017
Type: dissertation
Abstract: Diese Dissertation behandelt experimentelle Untersuchungen an drei magnetischen Pyrochloren, Nd2Zr2O7, Sm2Zr2O7 and Gd2Zr2O7. Es wurden einkristalline und pulverförmige Proben hergestellt wobei die zwei erstgenannten Substanzen in der Pyrochlor Struktur kristallisieren, während Gd2Zr2O7 einige Platzwechsel-Defekte von Gd/Zr aufweist. Alle Verbindungen zeigen in den makroskopischen Eigenschaften Anomalien jeweils bei 0.4, 0.5 und 0.7K, allerdings zeigt nur Nd2Zr2O7 langreichweitige Ordnung. Die Termaufspaltung der Nd3+ und Sm3+ Ionen im Kristallfeld wird aus Messungen mit inelastischer Neutronenstreuung bestimmt. Der Kristallfeld Grundzustand dieser Ionen im Pyrochlor-Gitter besteht aus Dipol-Oktupol Dubletts mit Ising Anisotropie, die gut von anderen Zuständen getrennt sind. Dies wird bestätigt durch eine Analyse der Suszeptibilität und der spezifischen Wärme. Neutronenstreuung zeigt magnetische Ordnung vom Typ “all in/all out” in Nd2Zr2O7 sowie Korrelationen wie in einer Spinflüssigkeit bei Gd2Zr2O7. Das Fehlen von langreichweitiger Ordnung in Gd2Zr2O7 hängt zusammen mit Platzwechsel-Defekten. Die Diffraktionsdaten aus der Neutronenstreuung werden mit der “reverse Monte Carlo” Methode analysiert, dies ergibt dipolare Spin Korrelationen und eine lokale Anordnung der Spins vom Typ Palmer-Chalker auf den Tetraedern. Die Spektren der Myon-Spin Resonanz (oberhalb von 20 mK) zeigen fortbestehende Spin-Dynamik im geordneten Zustand sowie ungewöhnlich langsame Dynamik im paramagnetischen Bereich. Die Myon Spektroskopie von Gd2Zr2O7 (oberhalb 1.5 K) und Sm2Zr2O7 (oberhalb 20 mK) zeigt das stark dynamische Verhalten der Systeme. Die inelastische Neutronenstreuung an Einkristallen von Nd2Zr2O7 zeigt im geordneten Zustand Spinwellen. Der magnetische Hamiltonian wird aus einer Anpassung der Spektren mit linearer Spinwellen-Theorie bestimmt. Der Hamiltonian erklärt die Muster von Einschnürungen die mit polarisierter Neutronenstreuung beobachtet werden sowie die 2D Flächen in der Streuung senkrecht zur (110) Richtung mit unpolarisierter Neutronenstreuung und Feld entlang der (1-10) Richtung. Weiter kann damit der feldinduzierte Spin-Flop Übergang und die Hysterese der AC Suszeptibilität im geordneten Zustand in (1-10) verstanden werden. Aus Spinon Rechnungen und den inelastischen Neutronendaten an Nd2Zr2O7 oberhalb der Ordnungstemperatur folgen einige Eigenschaften, die für einen Quanten-Spin Eis Zustand erwartet werden.
Source: DepositOnce
Author: Xu, Jianhui
Language: German
Open Access status: green
OpenAlex ID: W2767929503
Cites:
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