Year: 2018
Type: dissertation
Abstract: In dieser Arbeit werden Algorithmen für die Berechnung elektronischer Korrelations- und Anregungsenergien mittels der Coupled-Cluster Methode auf adaptiven Gittern entwickelt und implementiert. Die jeweiligen Funktionen und Operatoren werden adaptiv durch Multiskalenanalyse dargestellt, was eine Basissatz unabängige Beschreibung mit kontrollierter numerischer Genauigkeit ermöglicht. Gleichungen für die Coupled-Cluster Methode werden in einem verallgemeinerten Rahmen, unabhängig von virtuellen Orbitalen und globalen Basissätzen, neu formuliert. Hierzu werden die amplitudengewichteten Anregungen in virtuelle Orbitale ersetzt durch Anregungen in n-Elektronenfunktionen, welche durch Gleichungen im n-Elektronen Ortsraum bestimmt sind. Die erhaltenen Gleichungen können, analog zur Basissatz abh¨angigen Form, mit leicht angepasster Interpretation diagrammatisch dargestellt werden. Aufgrund des singulären Coulomb Potentials werden die Arbeitsgleichungen mit einem explizit korrelierten Ansatz regularisiert. Coupled-Cluster singles mit genäherten doubles (CC2) und ähnliche Modelle werden, für geschlossenschalige Systeme und in regularisierter Form, in die MADNESS Bibliothek (eine allgemeine Bibliothek zur Darstellung von Funktionen und Operatoren mittels Multiskalenanalyse) implementiert. Mit der vorgestellten Methode können elektronische CC2 Paarkorrelationsenergien und Anregungsenergien mit bestimmter numerischer Genauigkeit unabhängig von globalen Basissätzen berechnet werden, was anhand von kleinen Molekülen verifiziert wird
DOI: 10.18452/19357
Author: Kottmann, Jakob Siegfried
Language: German
Subfield: Atomic and Molecular Physics, and Optics
Field: Physics and Astronomy
Domain: Physical Sciences
Open Access status: green
OpenAlex ID: W2896475192