First-principles study on catalytic mechanism of Li2O2 molecule oxidation reaction over defective graphene- supported Sm single-atom catalysts
Year: 2025
Type: article
Abstract: 锂-氧电池虽有超高的理论能量密度，但实际应用仍面临氧化反应动力学缓慢、充电过电位高等严峻问题。大多数应用于锂-氧电池的单原子催化剂主要是基于过渡金属不饱和配位的d轨道，而稀土元素Sm有丰富的4f轨道电子。最近研究表明Sm单原子催化剂在锂-硫电池中能提升多硫化物的转化，并在全电池实验中实现超稳定的循环性能。因此，本研究设计并优化了17种Sm单原子催化剂SmNxCy (x+y = 4, 6)，通过稳定性和催化活性筛选出SmN3C3-1催化剂应用于锂-氧电池。通过研究对Li2O2分子的催化氧化，发现Li2O2分子氧化的速率决定步为第二步，充电过电位为0.52 V。机理分析表明SmN3C3-1催化剂的d-f-p轨道杂化消除了对Sm原子4f轨道的屏蔽，促进了界面电荷转移，从而增强了对Li2O2分子的催化氧化。本工作为稀土单原子催化剂在锂-氧电池中的应用提供了新视角。
Source: Acta Physica Sinica
Language: English
Subfield: Electrical and Electronic Engineering
Field: Engineering
Domain: Physical Sciences
Open Access status: diamond
Award: G6320598080
OpenAlex ID: W4415209710