Electrochemical CO2 reduction coupled with sulfate oxidation for synchronous generation of HCOOH and peroxydisulfate under acidic conditions
Year: 2025
Type: article
Abstract: 电化学CO2还原反应(Electrochemical CO2 reduction reaction, ECO2RR)可实现CO2向高附加值产品转化，是缓解温室效应并推动碳中和战略的有效路径之一。但是，在酸性条件下ECO2RR产物选择性低、传统阳极产氧的经济价值低，从而影响CO2电解系统整体的增值性能。在这里，我们采用Bi基复合催化剂为阴极、商业硼掺杂金刚石为阳极，构建了一种新型ECO2RR与硫酸盐氧化反应(Sulfate oxidation reaction, SOR)协同的电催化配对体系(ECO2RR/SOR)，在硫酸钾电解环境中实现了甲酸(HCOOH)和过硫酸盐(PDS)的同步合成。HCOOH的法拉第效率(FE)与PDS的电流效率(CE)分别可达89.5%和91.4%，稳定运行超过24 h，展现出良好的工业应用前景。优化运行参数优化后，在K+浓度1 mol L-1、电流密度165 mA cm-2、pH = 3条件下，ECO2RR/SOR体系实现HCOOH与PDS的产物浓度分别达17.8 mmol L-1与22.2 mmol L-1，最高能量转化效率可达33.5%，电合成双产物的性能受电流密度影响最大。多重表征结果揭示，阴极催化剂在电解过程中碳酸氧铋(Bi2O2CO3)部分还原为金属铋(Bi0)，维持Bi0与氧化态铋(Biδ+)之间的催化界面(Bi0-BiBiδ+)，提升CO2还原路径选择性；同时，阳极主要发生硫酸根间接氧化生成PDS路径。该策略为CO2电还原与高附加值阳极产物的同步实现提供了新思路，对于发展CO2可持续资源化新技术具有重要参考。
Authors: Shanshan Wu, Qiuyu Yan, Daijun Zhang
Language: English
Field: Energy
Domain: Physical Sciences
Open Access status: bronze
OpenAlex ID: W4416303932