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Étude expérimentale de l'adsorption de l'ammoniac et de la triéthylamine sur le dumbbell silicene et le carbure de silicium

Year: 2024
Type: dissertation
Abstract: Depuis que le graphène a été isolé il y a 20 ans, les matériaux bidimensionnels font l'objet de nombreuses études en raison de leurs propriétés uniques, qui diffèrent de celles de leurs équivalents 3D. Parmi eux, le silicène a suscité un intérêt particulier, le Si étant un matériau essentiel dans l'industrie des semiconducteurs. Même si le silicium n'a pas de structure cristalline comparable à celle du graphite, des calculs théoriques ont prédit son existence sous une forme métastable autoportante en réseau de nid d'abeille ondulé avec une structure électronique proche de celle du graphène. Très réactif, il doit être possible d'ajuster ses propriétés électroniques via l'adsorption moléculaire, le faisant un bon candidat pour des capteurs moléculaires très sensibles. Un nouvel allotrope du silicium, appelé Dumbbell silicène (DBSi) a récemment été synthétisé sur une surface d'argent. Le DBSi présente un agencement périodique de paires de DB, où chaque site expose un adatome de silicium avec une liaison pendante vers l'extérieur de la surface, attendu comme site d'adsorption préférentiel pour des atomes ou molécules. Ce système présente des similitudes avec la reconstruction (3×3) du SiC(0001), qui possède également une faible densité d'adatomes de Si. Dans ma thèse j'ai étudié l'adsorption de l'ammoniac et de la triéthylamine (TEA) sur les surfaces de DBSi et de SiC en utilisant la microscopie à effet tunnel (STM) et la spectroscopie de photoélectrons (XPS). Le premier chapitre introduit le contexte de l'étude. Il débute par une présentation des matériaux 2D, en mettant l'accent sur le silicène et le dumbbell silicène, ainsi que leur structure et leur mode de croissance. Une surface similaire, celle de SiC(0001) riche en silicium avec une reconstruction de surface (3×3), est également décrite, pour une comparaison des résultats. Enfin, la discussion sur les recherches liées à l'adsorption moléculaire sur ces surfaces conclut cette première partie. Le deuxième chapitre offre une description approfondie des techniques expérimentales utilisées au cours de cette thèse, notamment le STM, la XPS et la diffraction d'électrons lents. J'y présente également les méthodes d'analyse des données ainsi que les protocoles de préparation des échantillons et des pointes STM.Dans le chapitre 3, j'expose les résultats obtenus sur la croissance épitaxiale du DBSi sur Ag(110), ses étapes de formation, l'influence de la température de dépôt et les différences entre les deux méthodes d'évaporation utilisées: par faisceau d'électrons et thermique. Par ailleurs, des modèles pour les autres structures formées à côté du DBSi sont proposés. Le chapitre 4 expose les résultats sur l'adsorption de l'ammoniac sur le DBSi. L'étude STM réalisée à diverses températures démontre qu'à basse T les molécules se physisorbent initialement sur deux sites distincts: sur les adatomes de Si ou entre ceux-ci. Une fois la barrière énergétique surmontée, ces molécules peuvent se dissocier, puis se chimisorber sur les DB. À température plus élevée, les DB ne constituent plus des sites d'adsorption privilégiés, d'autres configurations étant alors observées. Des mesures XPS sur ce système à basse T révèlent une transformation rapide, liée à la dissociation de certaines molécules d'ammoniac et à la désorption d'autres sous l'effet du faisceau synchrotron. Le chapitre 5 aborde l'adsorption du TEA sur la même surface. Les images STM montrent que la molécule reste physisorbée sur la surface pendant au moins un jour. Cependant sous l'exposition au faisceau synchrotron, elle se dissocie ou se chimisorbe en seulement quelques dizaines de minutes. Le chapitre 6 propose une comparaison avec la surface de SiC exposée aux deux molécules étudiées précédemment. Bien que les molécules adsorbées présentent une grande mobilité à température ambiante, elles s'adsorbent principalement sur les adatomes de Si. Le manuscrit se termine par une discussion des résultats et propose des perspectives.
Language: English
Open Access status: green
OpenAlex ID: W7009720537
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