Modélisations ab initio de matériaux pour l'infrarouge lointain s'appuyant sur le Machine Learning
Year: 2025
Type: dissertation
Abstract: Le travail de thèse concerne la modélisation numérique de la structure électronique des semi-conducteurs à petit gap de l'infrarouge lointain (far-IR), d'alliages ternaires et d'interfaces hétérovalentes. Elle combine des méthodes ab initio de pointe avec une optimisation Bayésienne guidée par le Machine Learning (des méta-paramètres internes), afin de pallier les limitations de la DFT conventionnelle dans des matériaux tels que l'antimoniure d'indium (InSb), l'arséniure d'indium (InAs) et leur alliage InAsₓSb₁₋ₓ. Le cadre Bayesian Machine (BMach) automatise l'optimisation des paramètres de Hubbard U (DFT+U) à l'aide de la régression par processus Gaussiens (GPR) et de fonctions de perte s'appuyant sur la physique, en lien avec des corrections hybrides HSE, HSEsol et quasi-particulaires G₀W₀. La démarche est appliquée à l'InSb. La méthode DFT+U optimisée par BMach reproduit avec grande fidélité les énergies de bande interdite expérimentales, les masses effectives et les paramètres de Luttinger, avec un coût réduit. L'étude explore ensuite les alliages InAsₓSb₁₋ₓ, présentant un ordre atomique de type CuPt, sur toute la gamme de composition, en utilisant à la fois des approches par supercellule et par approximation du cristal virtuel (VCA). Pour les calculs DFT+U, les valeurs de U optimisées par BMach ont été transférées depuis des calculs précédents effectués sur InSb, tandis qu'un nouveau U a été spécifiquement déterminé pour InAs à l'aide de BMach, puis appliqué aux configurations d'alliages. La méthode G₀W₀ basée sur la VCA donne un paramètre de courbure (bowing) de 0,838 eV, soit à moins de 3% de la valeur expérimentale, tandis que PBEsol+U avec les valeurs de U optimisées par BMach offre une alternative efficace sur le plan numérique. Enfin, l'alignement des bandes à l’interface hétérovalente entre le tellurure de cadmium et l’antimoniure d’indium [CdTe/InSb(001)] est calculé à l'aide de la méthode d'alignement du potentiel, avec un potentiel U calibré par BMach. Les valeurs de U pour InSb ont été transférées des calculs précédents, tandis que celles de CdTe ont été déterminées en utilisant BMach, avec la structure de bande de référence fournie par l'approche hybride HSEsol. Les discontinuités de bandes obtenues sont en excellent accord avec les valeurs expérimentales et cohérentes avec un alignement de type-I observé expérimentalement. Ce travail établit une stratégie de modélisation générale et extensible, applicable à un large éventail de matériaux pour des applications émergentes. L'ensemble des données et de la méthodologie présentés fournit des outils et des perspectives utiles pour la communauté de recherche en semi-conducteurs et en optoélectronique, ainsi que pour les applications en électronique et photonique via la modélisation des propriétés fondamentales des matériaux.
Source: theses.fr (ABES)
Author: Das, Ritwik
Institution: Centre de Nanosciences et de Nanotechnologies
Language: English
Subfield: Materials Chemistry
Field: Materials Science
Domain: Physical Sciences
Open Access status: green
OpenAlex ID: W7108248770
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