Mise en œuvre efficace des techniques d'apprentissage profond pour l'identification spectroscopique des molécules via les méthodes de décomposition tensorielle
Year: 2025
Type: dissertation
Abstract: Cette recherche porte sur le problème de l'identification moléculaire à partir de données spectrales: il s'agit du problème inverse consistant à déduire la structure moléculaire à partir d'un spectre donné, par opposition au problème direct de prédiction du spectre à partir d'une représentation moléculaire connue. Nous proposons un nouveau cadre d'apprentissage profond inspiré des grands modèles de langage (Large Language Models, LLMs), où la correspondance entre spectres et représentations moléculaires est abordée comme une tâche de traduction. Afin de surmonter les coûts prohibitifs en mémoire et en énergie associés aux architectures LLM de grande taille, nous introduisons la représentation hiérarchique de base finie de Tucker (HT-FBR), une méthode de décomposition tensorielle fondée sur la décomposition hiérarchique de Tucker (HTD) et sur des décompositions successives en valeurs singulières. En interpolant les facteurs terminaux à l'aide de polynômes par morceaux, nous obtenons une représentation fonctionnelle qui peut être efficacement reconstruite à partir d'un tenseur de référence plus grossier ayant le même nombre de modes et le même domaine de définition. De plus, nous développons une forme en chaîne d'opérateurs permettant l'évaluation ponctuelle des éléments du tenseur sans avoir à construire explicitement l'arborescence complète du cadre de Tucker. Cette formulation favorise un calcul massivement parallèle et autorise l'optimisation directe des paramètres de la HT-FBR à partir de données échantillonnées, grâce à un schéma de rétropropagation adapté. La HT-FBR est ensuite appliqué à l'ajustement de surfaces d'énergie potentielle (PES) pour deux systèmes : (i) le cas de référence de l'isomérisation cis-trans du HONO (6D), et (ii) les surfaces d'énergie potentielle diabatiques couplées à 12 dimensions de l'éthène. Pour ce dernier, nous utilisons une base de données générée à partir d'une série de trajectoires issues de la méthode Direct Dynamics Variational Multi-Configurational Gaussian (DD-vMCG). Notre représentation HT-FBR est entièrement compatible avec les méthodes basées sur les trajectoires et les paquets d'ondes, telles que (ML-)MCTDH. Nous intégrons ensuite la HT-FBR dans une architecture fondée sur un LLM en incorporant la forme en chaîne d'opérateurs au sein du graphe computationnel, ce qui permet une optimisation de bout en bout à la fois des facteurs HT-FBR et ces poids. Cette conception structurée réduit la redondance des paramètres et le coût de calcul, entraînant une diminution significative du nombre total de paramètres sans perte de précision prédictive. Enfin, pour évaluer le modèle proposé, nous appliquons l'architecture LLM décomposée à l'identification de molécules de type hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH/PAH-like) à partir de leurs spectres infrarouges. Une base de données moléculaire complète a été constituée en combinant les jeux de données NASA AMES PAH et NIST. L'entraînement a été accéléré grâce à la parallélisation multi-GPU utilisant les cadres Distributed Data Parallel (DDP) et Distributed Model Parallelization (DMP). Les résultats expérimentaux montrent que l'architecture proposée atteint une excellente performance en termes de perte d'entropie croisée lors de l'apprentissage de l'espace des caractéristiques moléculaires, confirmant ainsi son efficacité et sa capacité prédictive.
Source: theses.fr (ABES)
Author: Qiu, Zixing
Language: English
Subfield: Computational Mathematics
Field: Mathematics
Domain: Physical Sciences
Open Access status: green
OpenAlex ID: W7124124644
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