Computational Frameworks for Microstructure-Driven Design, Degradation, and Optimisation Analysis of Ni-GDC SOFC Anodes Using Phase-Field Methods
Year: 2026
Type: book
Abstract: Trotz der Vorteile von Festoxidbrennstoffzellen (SOFC), ist deren breite Kommerzialisierung weiterhin durch Herausforderungen hinsichtlich Langzeitstabilität, Kosten und Leistungsfähigkeit begrenzt. Auf Zellebene wird die Leistung maßgeblich durch die Elektrodenmaterialien und die poröse Mikrostruktur bestimmt, während die Degradation eng mit der mikrostrukturellen Evolution, insbesondere innerhalb der Anode, verknüpft ist. Im Vergleich zur relativ stabilen Zirkonoxidphase in Ni-Yttriumoxid-stabilisiertes Zirkonoxid (Ni-YSZ), weisen Ni-Gadolinium-dotiertes Ceroxid (Ni-GDC) Anoden eine ausgeprägte Evolution der GDC-Phase auf, was zu einer komplexeren mikrostrukturellen Dynamik führt. Das Verständnis dieser durch mikrostrukturelle Evolution verursachten Degradationsprozesse ist entscheidend für die Vorhersage der Langzeitleistung und Lebensdauer von SOFCs. In dieser Arbeit wird ein Multiphasenfeldmodell (MPF) auf Basis einer großkanonischen Potentialformulierung eingesetzt, um die mikrostrukturelle Evolution von Ni-GDC Anoden unter Hochtemperatur-Betriebsbedingungen zu simulieren. Zur Identifikation der Modellparameter für die Simulation der Alterung von Ni-GDC Anoden wird eine Methode des aktiven Lernens in Kombination mit Bayes'scher Optimierung verwendet, wobei FIB-SEM rekonstruierte experimentelle Mikrostrukturen und Phasenfeld-Alterungssimulationen herangezogen werden. Die Diffusions- und Grenzflächenparameter werden mittels eines auf gewichteter Summenskalarisierung basierenden Mehrzieloptimierungsansatzes identifiziert. Dabei zeigt sich, dass die resultierenden Werte mit verfügbaren Literaturdaten konsistent sind. Basierend auf den identifizierten Parametern wird die Vergröberung von Ni und GDC mithilfe quantitativer Phasenfeldsimulationen mittels FIB-SEM rekonstruierten dreidimensionalen Mikrostrukturen untersucht. Die Validierung anhand ungealterter und vorgealterter Proben zeigt eine gute Übereinstimmung bei den zentralen mikrostrukturellen Kenngrößen, wobei die vorgealterten Strukturen genauer wiedergegeben werden. Der Einfluss der Grenzflächenenergien auf die Degradation wird untersucht. Dabei zeigt sich, dass niedrigere Ni-Kontaktwinkel die Ni-Vergröberung reduzieren, während niedrigere GDC-Kontaktwinkel die Langzeitstabilität des Ni beeinflussen. Darüber hinaus wird der Strukturgenerator um einen recheneffizienten, sinterähnlichen morphologischen Koaleszenzschritt erweitert, um realistische digitale Zwillinge von Ni-GDC Anoden zu erzeugen. Die generierten synthetischen Mikrostrukturen werden anhand mehrerer quantitativer Deskriptoren erfolgreich gegen FIB-SEM rekonstruierte Strukturen validiert und ermöglichen weiterführende Mikrostruktur-Eigenschafts Analysen zur Elektrodenoptimierung. Zur Untersuchung der mikrostrukturellen Degradation werden fünfzehn synthetische Mikrostrukturen durch systematische Variation der Volumenanteile von Ni, GDC und Poren erzeugt. Sowohl elektrochemisch relevante Deskriptoren als auch mechanische Kenngrößen, wie Elastizitätsmodule und gemittelte von-Mises-Spannungen, werden als Funktion der Phasenvolumenanteile in den ungealterten Strukturen, sowie in ihrer zeitlichen Entwicklung während isothermer Alterung analysiert. Die Ergebnisse identifizieren mikrostrukturelle Konfigurationen, die ein günstiges Verhältnis zwischen hoher elektrochemischer Ausgangsaktivität und geringer Degradation ermöglichen. Das elektrochemische Leistungsverhalten wird dabei durch das Zusammenspiel von Dreiphasengrenzliniendichte (TPB-Dichte), Ni-Perkolation und dem gemischt ionisch-elektronisch leitenden Verhalten (MIEC-Verhalten) des GDC bestimmt. Konfigurationen mit geringerem Ni-Gehalt bleiben aufgrund stabiler GDC-Transportpfade und anhaltender elektrochemischer Aktivität funktionsfähig. Mikrostrukturen mit mittlerer Porosität (etwa \SI{35}{\percent}) zeigen das ausgewogenste mechanische Verhalten, während geringere und höhere Porositäten zu erhöhten Spannungskonzentrationen beziehungsweise zu verminderter funktionaler Leistungsfähigkeit führen. Insgesamt verdeutlichen die Ergebnisse, dass ein optimales Design von Ni-GDC SOFC Anoden eine integrierte Betrachtung der elektrochemischen und mechanischen Leistungsfähigkeit auf Basis mehrerer mikrostruktureller Deskriptoren erfordert, anstatt einer Optimierung anhand einer einzelnen Kenngröße. Die gewonnenen Erkenntnisse liefern quantitative Richtlinien für die Auswahl geeigneter mikrostruktureller Parameter für spezifische Ni-GDC Elektrodendesigns und bilden eine Grundlage für weiterführende Modellierungen auf Zell- und Stackebene.
Source: KITopen
Author: Jeela, Ravi Kumar
Language: English
Subfield: Materials Chemistry
Field: Materials Science
Domain: Physical Sciences
Open Access status: green
OpenAlex ID: W7222971816