The trapping properties and diffusion behavior of cesium in UO2±x: A DFT+U study
Year: 2026
Type: article
Abstract: 挥发性裂变产物铯（Cs）因其低溶解度和高反应性是影响燃料二氧化铀完整性与反应堆安全的关键核素之一。本文采用optPBE－vdW＋U第一性原理方法，结合五频率扩散模型与Catlow模型，系统研究了Cs在不同化学计量比二氧化铀中的热力学捕获特性与动力学扩散行为。结果显示，Cs的捕获行为与二氧化铀缺陷电荷态及氧化学势密切相关，随着氧化学势升高最稳定捕获位点依次由肖特基缺陷（\mathrmV_U O_2）、带电铀氧双空位（\mathrmV_U O^-）向高电荷态铀空位\left (\mathrmV_U^4-\right)转变。在氧化性气氛\left (\mathrmUO_2+x\right)中，Cs的空位辅助扩散处于优势地位，且主要以Cs结合双铀空位进行扩散；而在强还原性气氛（\mathrmUO_2-x）中，由于铀空位缺陷形成能和活化能的显著升高，Cs的间隙扩散逐渐取代空位辅助扩散成为主导。Cs的大原子半径及其与氧原子（O）的相互作用，使得其在扩散时会引发缺陷周围O的显著偏移。通过研究建立了不同化学计量比二氧化铀中Cs通过各路径扩散的扩散系数与温度的定量关系。
Source: Acta Physica Sinica
Language: Chinese
Subfield: Materials Chemistry
Field: Materials Science
Domain: Physical Sciences
Open Access status: diamond
OpenAlex ID: W7225422801